中國儲能網(wǎng)訊：近年來電解水制氫受到學術界廣泛關注，尋找廉價高效的非鉑電催化劑成為時下研究熱點。作為當下“明星材料”的石墨烯具有導電性好、耐腐蝕等優(yōu)點，近年來科研人員致力將其開發(fā)為高活性酸性析氫電催化劑，然而很多碳基催化劑的活性與貴金屬相比還有很大的差距。如何將石墨烯碳基材料開發(fā)成高活性電催化劑是一個熱點課題。近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學與材料科學學院材料系陳乾旺教授課題組以貴金屬銥摻雜的金屬有機框架材料作為前驅體，一步煅燒制備了氮摻雜的類石墨烯層包裹銥鈷合金核殼結構材料，在酸性電解質析氫反應中表現(xiàn)出高活性和高穩(wěn)定性。該研究成果1月12日發(fā)表在《先進材料》雜志上（Advanced Materials 2018, doi: 10.1002/adma.201705324），論文的共同第一作者是博士研究生江鵬、陳繼堂和王長來，他們分別對論文的實驗和理論計算部分作出了貢獻。
催化劑結構及電催化析氫反應示意圖
銥鈷合金可向表面活性位點轉移電子，銥鈷合金表面包覆的氮摻雜的石墨烯層類似于“鎧甲”，有利于防止合金內核被酸腐蝕。作為酸性析氫電催化劑（其中銥的含量僅為1.56 wt.%），其塔菲爾斜率僅為23 mV/dec，達到10mA/cm2電流密度時其過電位僅為24mV，顯示出與商用的20%Pt/C電催化劑可比的電催化析氫性能。密度泛函理論模擬計算發(fā)現(xiàn)，氮摻雜原子近鄰的碳原子是電催化反應的活性位點，銥的引入促進了電子向類石墨烯層表面遷移，降低了活性位點的氫吸附自由能。材料的表面結構表征和元素成分成像分析等，揭示了氮元素摻雜量的增加以及銥元素在合金內核表面的富集有利于催化劑性能的提升。該工作為今后尋找更為廉價、高效的電催化析氫催化劑提供了一種新思路。
該研究得到了國家自然科學基金委、中科院和教育部中央高?；究蒲袠I(yè)務費等有關項目的支持。
論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201705324/abstract
（合肥微尺度物質科學國家研究中心、化學與材料科學學院、科研部）
