近日，中國科學院低碳轉(zhuǎn)化科學與工程重點實驗室暨上海高等研究院-上?？萍即髮W低碳能源聯(lián)合實驗室研究員孫予罕、高鵬和李圣剛帶領(lǐng)的團隊在二氧化碳催化加氫催化劑研發(fā)中取得重要進展，實現(xiàn)了更高性能氧化銦催化劑的理性設(shè)計與合成。相關(guān)成果今天凌晨在線發(fā)表在《科學·進展》上。
二氧化碳催化加氫反應(yīng)耦合太陽能、風能、生物質(zhì)等可再生能源，是一條綠色、可持續(xù)的甲醇、汽油等液體燃料的合成途徑，是循環(huán)經(jīng)濟包括“液態(tài)陽光”和“甲醇經(jīng)濟”的重要一環(huán)，也可用于其它基礎(chǔ)化學品如烯烴、芳烴等的合成。
近年來，越來越多的研究表明，一些氧化物催化體系在該系列反應(yīng)中具有獨特的優(yōu)勢，受到國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注，但仍需進一步提升此類催化劑的反應(yīng)性能，才有望繼續(xù)擴大二氧化碳加氫工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域的戰(zhàn)果。
記者了解到，在這項研究中，科研人員通過密度泛函理論計算發(fā)現(xiàn)，立方相氧化銦表面可形成兩個截然不同的二氧化碳吸附結(jié)構(gòu)，且分別對應(yīng)于目標產(chǎn)物甲醇和副產(chǎn)物一氧化碳的生成路徑。為了快速搜索更有利于甲醇生成的氧化銦催化劑，研究人員擴大了第一性原理計算范圍，考察了氧化銦主要晶相及其相對穩(wěn)定的晶面，并根據(jù)理論計算得到的反應(yīng)路徑建立了定性的催化性能預(yù)測模型。
根據(jù)理論模型預(yù)測，一種熱力學亞穩(wěn)定的六方相氧化銦的表面會在二氧化碳加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出更高的活性和甲醇選擇性。因此，研究人員進一步采用極其簡單的合成方法制備出具有不同晶相和形貌的氧化銦材料，對它們進行了詳細的結(jié)構(gòu)分析和波譜表征，并考察了它們在二氧化碳加氫反應(yīng)中的催化性能，建立了氧化銦催化劑的構(gòu)效關(guān)系。
科研人員告訴記者，目前的研究成果很好地展示了計算科學應(yīng)用于工業(yè)催化劑輔助設(shè)計的巨大潛力，其所發(fā)現(xiàn)的高性能氧化銦催化劑有望被用于二氧化碳加氫制甲醇的工業(yè)過程，也將進一步推動二氧化碳加氫制低碳烯烴、汽油及芳烴等高碳烴的氧化物/分子篩雙功能催化劑的研發(fā)與工業(yè)應(yīng)用。
